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-ray analysis木下 哲一*; 能任 琢真*; 中島 均*; 小迫 和明*; 加藤 雄大*; 黒岩 洋一*; 倉部 美彩子*; 佐々木 勇気*; 鳥居 和敬*; 前田 亮; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(2), p.479 - 486, 2023/02
There are some different chemical and physical forms of water molecules in concretes. Especially, bound water is difficult to determine. In the present work, we determined free + adsorbed water and bound water contained in aggregates and cement pastes, which are component of concretes, by means of conventional gravimetric analysis and prompt -ray analysis (PGA), respectively, in order to evaluate a total water content in concretes. In the PGA, background reduction was attempted by using the time-of-flight (TOF) signal. In addition, the degree of contribution to analytical values by scattered neutrons by samples was evaluated because water would adsorb on the surface of instruments inside the irradiation chamber for the PGA. Contents of the free + adsorbed water and bound water in some geochemical references determined in the present work were compared with the nominal values to confirm the precision. Each water content in aggregates collected from different quarries and cement pastes with different water-to-cement ratios were analyzed. A total water content in young concrete was evaluated on the basis of the analytical values.
藤 暢輔; 大図 章; 土屋 晴文; 古高 和禎; 北谷 文人; 米田 政夫; 前田 亮; 小泉 光生
Proceedings of INMM & ESARDA Joint Virtual Annual Meeting (Internet), 8 Pages, 2021/08
Since neutrons have exceptional ability to penetrate high-density materials and can induce fission, they are used in non-destructive analysis such as, Differential Die-Away Analysis (DDA), Prompt Gamma-ray Analysis (PGA) and Neutron Resonance Transmission Analysis (NRTA). The different analytical methods give us complementary information, which are particularly useful for the quantification of Special Nuclear Materials in highly radioactive nuclear materials, including spent fuel. The Japan Atomic Energy Agency (JAEA) and the Joint Research Centre (JRC) of the European Commission are collaborating to develop an active neutron NDA system for nuclear non-proliferation and nuclear security. In the second phase of the project, an integrated active neutron NDA system: Active-N which enables the simultaneous measurements of DDA, PGA and NRTA has been developed. The DDA detects fission neutrons, and it can determine small amounts of the fissile mass. PGA is utilized for the quantification of neutron absorber and particularly useful for the detection of explosives. NRTA can be used to quantify almost all medium and high-Z elements and considered as one of the most accurate NDA. In this presentation, we will provide an overview of Active-N and report the recent experimental results. This research was implemented under the subsidy for nuclear security promotion of MEXT: Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology.
古高 和禎; 大図 章; 藤 暢輔
Proceedings of INMM & ESARDA Joint Virtual Annual Meeting (Internet), 9 Pages, 2021/08
We have been developing an integrated active neutron non-destructive analysis system for highly radioactive nuclear materials, "Active-N", using an intense D-T neutron source. The system is composed of the following mutually complementing different measurement systems: Differential Die-away Analysis (DDA), Neutron Resonance Transmission Analysis (NRTA), and Prompt Gamma-ray Analysis (PGA). The former two are for measurements of total amount of fissile material and of isotopic composition, respectively. The purpose of the last one, i.e. PGA measurement system is the detection of explosives contained in e.g., dirty bombs and of chemical warfare agents, as well as of neutron poisons which absorb neutrons and disturb DDA measurements. This report describes mainly the PGA measurement system. In the PGA measurement system, to resolve individual gamma-ray peaks, a Ge detector is utilized. It is well known that irradiation of fast neutrons (
keV) to Ge detectors cause damages to the detectors and gradually worsen their resolution, and finally make them unusable without a laborious treatment. Therefore, it is essential to shield the PGA detector against the neutrons from the D-T neutron generator. In addition, to reduce background gamma rays from the materials used for the DDA system, they should also be carefully chosen. In order to design an appropriate neutron shield for the PGA measurement system and diminish the sources of the background gamma rays, simulation study was done using a particle transport code system PHITS. Based on the results, a shielding for the PGA measurement system has been designed which reduces the number of damaging neutrons by an order of magnitude. The Active-N system which incorporates the PGA measurement system equipped with the neutron shielding, has been installed at NUCEF facility in JAEA Tokai. This research was implemented under the subsidy for nuclear security promotion from MEXT.
Pd and 
Tc藤 暢輔; 瀬川 麻里子; 前田 亮; 常山 正幸*; 木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; 海老原 充*
Analytical Chemistry, 93(28), p.9771 - 9777, 2021/07
被引用回数：4 パーセンタイル：24.69(Chemistry, Analytical)Considering the expanding demand for nuclear waste management of the spent nuclear fuel materials in near future, a non-destructive analytical scheme applicable to the most difficult-to-measure nuclide of Pd, which emits no decay gamma-rays and whose half-life is too long to be decayed out during a human lifetime, was designed. The scheme consists of a sophisticated instrument capable of the detection of gamma-rays by Ge detectors coupled with time-of-flight measurement of neutrons and a high-intensity pulsed neutron beam, and can simultaneously perform TOF-coupled prompt gamma-ray analysis (TOF-PGA) as well as PGA and NRCA. An analytical capability was evaluated by applying to simulated samples of the Tc-platinum group metals (Tc-PGMs) obtained by the group partitioning process of spent nuclear fuels, which contain not only Pd but also Tc and another difficult-to-measure fission product. It was confirmed that, although PGA and NRCA could accurately analyze both nuclides in individual single substances, only TOF-PGA can analyze Pd as well as Tc in the Tc-PGMs simulated sample. The TOF-PGA measurement technique can be widely used for the non-destructive analysis of Pd and Tc in nuclear wastes.
Y片渕 竜也*; 藤 暢輔; 水本 元治*; 齋藤 辰宏*; 寺田 和司*; 木村 敦; 中村 詔司; Huang, M.*; Rovira Leveroni, G.; 井頭 政之*
European Physical Journal A, 57(1), p.4_1 - 4_4, 2021/01
被引用回数：3 パーセンタイル：46.8(Physics, Nuclear)A new neutron resonance of Y was found in time-of-flight (TOF) neutron capture experiments using a pulsed neutron beam from a spallation neutron source of the Japan Proton Accelerator Research Complex. The observed resonance energy was 19.7 eV that is much lower than the lowest energy (2.60 keV) of the previous reported resonances. In addition to the TOF measurement, nuclide identification of the resonance was made by prompt -ray analysis. Neutron capture -rays from Y were clearly observed only on the resonance. Resonance analysis was applied to the experimental results and the resonance parameters of the new resonance are given.
-ray analysisHuang, M.; 藤 暢輔; 海老原 充*; 木村 敦; 中村 詔司
Journal of Applied Physics, 121(10), p.104901_1 - 104901_7, 2017/03
被引用回数：2 パーセンタイル：9.9(Physics, Applied)A new analytical technique, time-of-flight prompt -ray analysis, has been developed at the Japan Proton Accelerator Research Complex. In order to apply it to accurate elemental analysis, a set of standard Fe and Au samples were measured to examine the factors which affect the number of detected events. It was found that the main contributing factors included the attenuations of neutrons and rays in the sample, live-time ratio of the data acquisition system and signal pile-up correction factor. A simulation model was built for the estimations of neutron and -ray attenuations. A simple empirical formula was proposed to calculate the signal pile-up correction factor. The whole correction method has proven to be accurate and reliable.
線分析法開発藤 暢輔; 海老原 充*; Huang, M.; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎
放射化学, (33), p.1 - 9, 2016/03
中性子即発線分析(PGA)は、中性子捕獲反応に伴って放出される即発線により元素分析を行う方法で、迅速に多元素を非破壊分析できるという特長がある。そのため、宇宙化学・環境・考古学・材料など幅広い分野で用いられ、多くの研究に貢献している。PGAはこれまでに同時計数法や反同時計数法によって検出限界や峻別性能の改良がおこなわれてきたが、大強度陽子加速器施設(J-PARC)の物質・生命科学実験施設(MLF)における大強度パルス中性子ビームによって、飛行時間法を用いた即発線分析(TOF-PGA)の利用が可能となった。本稿では同時計数法による即発線分析(MPGA)のほか、MLFに設置された中性子核反応測定装置(ANNRI)の概要と本装置によって可能となるTOF-PGAについて解説する。
藤 暢輔; Huang, M.; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎; 海老原 充*
四季, 28, P. 4, 2015/09
中性子核反応測定装置ANNRIは、高検出効率の即発線検出装置、高性能なデータ収集系等を備えているほか、広いエネルギーレンジの中性子を用いることができる。中性子を用いた非破壊分析法の一つである即発線分析(PGA)は、非破壊・多元素同時・バルク分析などの特徴を持つため貴重な試料や破壊が困難な試料の分析に有効である。ANNRIではパルス中性子を用いることができるため、中性子捕獲反応における共鳴を使った分析(中性子共鳴捕獲分析法)も行うことができる。物質・生命科学実験施設MLFから得られる大強度パルス中性子と大立体角を持つゲルマニウム検出器等を用いることによってゲルマニウム検出器でも中性子共鳴捕獲分析を行うことを可能とし、2つの手法を融合した新しい手法を確立した。これによってPGAと中性子共鳴捕獲分析の2つの結果が同時に得られるだけでなく、2つの分析手法の融合による相乗効果が得られる。つまり、PGAでも中性子共鳴捕獲分析でも測定が困難であるものでも分析できるようになった。本論文では、開発した手法について混合標準試料を用いた実験をもとにその特長についての解説を行う。
藤 暢輔; 海老原 充*; Huang, M.; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎
Isotope News, (736), p.22 - 26, 2015/08
中性子核反応測定装置(ANNRI)は、J-PARC MLFに設置された即発線測定実験のための装置であり、主に核データ測定、天体核物理および元素分析の研究開発が行われている。中性子ビームを用いた元素分析法には2つの代表的な手法があり、一つは中性子捕獲線のエネルギーを用いる即発線分析(PGA)、もう一つは飛行時間法(TOF)から得られる中性子エネルギーを用いる中性子共鳴捕獲分析である。ANNRIでは大強度パルス中性子ビームと高効率Ge検出器を用いることによって、前述の2つの元素分析法を融合した新しい元素分析法を行うことができる。新しい手法では3次元スペクトル(TOF-PGAスペクトル)を解析することによって従来法では解析が困難な場合でも正確な値が得られることを混合標準試料の測定結果によって示した。今後は非破壊分析が望まれる様々な分野において用いられるものと期待している。
米澤 仲四郎; 伊藤 泰男*
Radioisotopes, 43(1), p.50 - 53, 1994/01
原子炉の中性子を利用した、中性子誘起即発線分析(PGA)の解説を行った。PGAの原理及び特徴について記述した後、冷中性子等の低速中性子ガイドビームを中性子源としたPGAの特長について示した。更に、筆者らがJRR-3Mの冷中性子及び熱中性子ビームガイドに設置した即発線分析装置の概要及び特性等について記述するとともに、現在JRR-3Mで行われている応用研究例の紹介も行った。最後に、PGAによる物質中の元素及び同位体の分布分析法等の、今後の発展性についても記述した。
米澤 仲四郎; 星 三千男
JAERI-M 91-087, 44 Pages, 1991/05
原子炉の中性子を利用した即発ガンマ線分析(PGA)に関する文献を調査し、PGAの原理及び特徴を通常の中性子放射化分析(NAA)と比較しながら解説した。装置を炉内型、ビーム型及びガイドビーム型に分類し、分析化学的に使用例の多い代表的な装置を紹介するとともに、各装置の感度及び検出限界の比較を行い、その特長を利用した多方面の応用例を説明した。更に現在計画中のJRR-3(改造炉)の冷及び熱中性子ガイドビームを利用したPGAについて、設置予定の実験装置の紹介及びその研究計画を示した。
線分析法開発の現状藤 暢輔
no journal, ,
J-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置された中性子核反応測定装置(ANNRI)は、核データ、元素分析(即発線分析)、天体核物理等の研究において用いられている。ANNRIでは大強度パルス中性子源と高性能線検出器により、高い精度で即発線の測定が可能となっている。本発表では、即発線分析研究を推進する上で重要な機器の性能やこれまでに行ってきたANNRI装置の高度化についてハード・ソフト両面から述べるほか、ANNRI装置を用いることによって初めて可能となる解析法の紹介及びこれからの開発計画についても言及する。具体的には線検出器、中性子ビーム特性、バックグラウンド、解析ソフト開発及び飛行時間法を用いた多重即発線分析法開発等についての現状とその展望を述べる。
木村 敦
no journal, ,
J-PARC/MLFに設置した中性子核反応測定装置(ANNRI)において、中性子捕獲反応断面積測定、即発線分析の研究を進めている。即発線は中性子捕獲反応断面積と物質量、検出器の検出効率の積が測定されるため、中性子捕獲反応断面積測定と即発線分析は対象とする物理量が異なるだけで、測定の手順や手法などで共通する点が多い。そこで、本発表ではANNRIに設置した実験装置の概要や最新の改良点を紹介するとともに、断面積測定と即発線分析での共通点及び違いについて報告を行う。
線分析のためのJ-PARC ANNRI開発藤 暢輔
no journal, ,
J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04にANNRIが設置された。ANNRIでは主に核データ、天体核物理、元素分析に関する研究開発が行われている。本発表では、ANNRI装置の開発項目のうちで元素分析にとって重要な事項に関して述べるとともに、パルス中性子を用いた新しい即発線分析法開発の状況について報告する。J-PARC・MLFの概要について述べた後に即発線分析と飛行時間法を簡単に解説し、ANNRIのゲルマニウム検出器とサンプルチェンジャーの性能及び標準試料を用いた測定結果について報告する。また、解析ソフトや解析に必要なデータベース等についても紹介する。
線分析藤 暢輔
no journal, ,
中性子を試料に照射すると、試料に含まれている元素固有の線(即発線)が発生する。それをゲルマニウム検出器で測定することにより、試料に含まれている元素を一度に解析することができる。この原理に基づく元素分析法を即発線分析(PGA)と呼び、様々な分野の試料に用いられている。本発表ではPGAの基礎として、その原理から解析の方法までを解説するとともに、その分析事例を紹介する。また、最新の即発線分析装置であるJRR-3のMPGA装置、J-PARCのANNRI装置の概要について紹介し、それらの装置を用いることで可能となる多重即発線分析及び飛行時間法を適用した多重即発線分析の原理と特徴などについて述べる。
藤 暢輔; 海老原 充*; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎; Huang, M.
no journal, ,
J-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置された中性子核反応測定装置(ANNRI)は、大強度パルス中性子と高性能線検出器により、高い精度で即発線の測定が可能であり、核データ、即発線分析(PGA)、天体核物理等の研究において用いられている。本発表では、中性子を用いた非破壊元素分析法の一つであるPGAの大強度パルス中性子を用いた高度化に関して、その原理から解析の方法までを核データ測定との類似性という観点から述べる。また、これまでに行ってきた原理実証実験の結果を中心に研究開発の現状を紹介し、さらにその将来展望についても言及する。
藤 暢輔; 海老原 充*; Huang, M.; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎
no journal, ,
中性子核反応測定装置(ANNRI)はJ-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置されており、主に核データ測定、核種分析、天体核物理研究のために用いられている。ANNRIの中流部分にはクラスターGe検出器2台とコアキシャルGe検出器8台から構成される装置が備えられており、放射化分析の一つである即発線分析(Prompt Gamma-ray Analysis: PGA)を行うことができる。PGAは、非破壊・多元素同時・バルク分析などの特徴を持つため貴重な試料や破壊が困難な試料の分析に有効である。ANNRIではパルス中性子を用いることができるため、中性子捕獲反応における共鳴を使った分析(中性子共鳴捕獲分析法)を行うことができる。これまで、PGAと中性子共鳴捕獲分析は同時に行われることは無かった。ANNRIでは大強度パルス中性子を使用することにより、PGAと中性子共鳴捕獲分析を同時に行うこと(TOF-PGA)が可能となった。これによってPGAと中性子共鳴捕獲分析の2つの結果が得られるだけでなく、2つの分析手法の融合による相乗効果が得られる。つまり、PGAでも中性子共鳴捕獲分析でも測定が困難であるものでも分析できるようになった。本発表では、ハードウェアとソフトウェア開発の現状と新しい手法で得られる相乗効果の実証実験の結果などについて報告する。
線分光とその展望藤 暢輔; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎
no journal, ,
中性子核反応測定装置(ANNRI)は、長寿命核分裂生成核種などの核データ精度を向上させることを目的としてJ-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置され、2008年12月より運用が開始された。欧州原子核研究機構(CERN)におけるn_TOFやロスアラモス国立研究所(LANL)のDANCEにおいても核破砕反応による大強度パルス中性子源を用いた核データ測定研究が行われているが、時間分解能の良いBaF
検出器が用いられている。ANNRIは、線のエネルギー分解能に優れたGe検出器を備えており、この高い線の峻別性能を生かした核データ測定、核種分析、天体核物理研究などの線分光実験が行われている。本発表においては、ANNRIの概要とそれを用いた研究、およびその展望について紹介する。
-ray analysis using pulsed neutrons at J-PARC藤 暢輔; 海老原 充*; Huang, M.; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎
no journal, ,
Prompt Gamma-ray Analysis (PGA) is an analytical method which uses the energy of the -rays. Elemental analysis by time of flight (TOF) uses the energy of neutron resonances. Both PGA and TOF are known as non-destructive method and use a neutron beam for sample activation and the -rays in neutron capture reactions. However, PGA and TOF have never been applied simultaneously before. We developed a technique which combines PGA and TOF by using an intense pulsed neutron beam and a large solid angle Ge detector system. It allows us to obtain the results from both methods at the same time. PGA and TOF have different sensitivity and specificity. Therefore, the technique has considerable potential as a useful tool for non-destructive elemental analysis. Moreover, significant synergy has been achieved. Specifically, analysis of a spectrum of TOF-PGA makes it possible to quantify element concentrations in the sample that neither PGA nor TOF methods can be applied to. To assess the feasibility of the technique, we conducted experiments at the Accurate Neutron-Nucleus Reaction measurement Instrument (ANNRI). As a consequence, the developed technique allows us to eliminate or at least to greatly suppress the overlaps of -rays, and provides a highly accurate determination of an elemental composition even with the presence of undesirable elements.
-ray analysis at ANNRIHuang, M.; 藤 暢輔; 海老原 充*; 木村 敦; 中村 詔司
no journal, ,
The Accurate Neutron-Nucleus Reaction measurement Instrument has been available for time-of-flight (TOF) prompt -ray analysis. However, the specific relationship between the number of detected events and the sample weight is not entirely clear. In this study, a set of standard Fe and Ag samples were measured to investigate the factors which affect the counts and TOF counts. It is found that live time of acquisition (
), data acquisition efficiency in live time (
), neutron attenuation (NA) and -ray attenuation (GA) are the main contributing factors. An empirical formula is proposed for the calibration of . Simulation models are built for the evaluations of NA and GA by the PHITS program. The values of corrected and TOF counts are simply proportional to the sample weight. An accuracy of typically 5% has been achieved for the corrected result of a standard sample. It is sufficient for quantitative analysis.
